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美高梅国际app在单原子Pt催化机理上取得重要合作成果
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    Pt单原子催化剂作为Pt原子的主导构型之一,具有很高的原子利用效率,因此该催化剂在析氢反应的催化中具有很高的性能水平。然而,在Pt单原子催化剂中同样存在的原子簇,对整体催化性能的贡献往往被忽略,因此限制了对于析氢反应中Pt催化性能的进一步提高。

    澳门美高梅官网美高梅国际app潘锋团队与浙江大学林展团队合作,研究并发现Pt单原子催化中Pt金属电荷分布与催化性能的关系,该工作的相关成果发表在了ACS Catalysis期刊上。

图1  用DFT方法计算了Pt原子聚集催化析氢反应活性的能量变化

    浙江大学的林展团队通过实验制备,得到了位于石墨烯上,颗粒尺度小于1nm的Pt团簇,并且该团簇具有较好的析氢反应的催化性能。澳门美高梅官网美高梅国际app潘锋团队针对析氢反应催化机理进行了理论分析与计算。潘锋团队使用粒子群算法搜索了Pt团簇的结构形貌,确认了Pt9团簇作为一个较为稳定的团簇,在颗粒尺度上也与实验Pt颗粒尺寸接近。

    与金属Pt表面相比,单原子Pt在吡啶石墨烯表面会失去电子,导致其吸附H2分子能力变强,析氢反应催化性能降低。通过增大Pt 团簇大小,团簇表面Pt 原子的性能将逐渐从失去电子的状态变为得到电子的状态,从而逐渐接近与金属Pt表面的原子性能。通过Bader 电荷分子得到,与单一Pt原子吸附,Pt6团簇吸附相比,Pt9团簇吸附在吡啶石墨烯表面之后会在Pt9团簇顶端产生电荷聚集,这些聚集的电荷将有助于H2脱附过程的发生,因此会产生更高的催化效率。

    本次理论计算研究主要有潘锋老师指导,硕士生胡明宇和博士生翁谋毅共同完成。

    

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.9b02305